Der Versuchsaufbau für die rotationsaufgelöste laserinduzierte Fluoreszenz (LIF) besteht aus einem Einfrequenz-Ringfarbstofflaser, der entweder mit 6 W der 514 nm Linie eines Ar⁺ Lasers oder mit 7 W der 515 nm Linie eines diodengepumpten cw Yb:YAG Lasers (ELS MonoDisk-515). Das Licht wird in einen externen gefalteten Ringhohlraum zur Erzeugung der zweiten Harmonischen (SHG) eingekoppelt. Der Molekularstrahl wird gebildet, indem eine meist erhitzte Probe, die typischerweise in 200 - 1000 mbar Argon geimpft wird, durch ein 100 - 300 µm großes Loch in das Vakuum expandiert wird. Die Molekularstrahlmaschine besteht aus drei unterschiedlich gepumpten Vakuumkammern, die durch zwei Skimmer (1 mm bzw. 3 mm) linear verbunden sind, um die Dopplerbreite zu reduzieren. Der Molekularstrahl wird in der dritten Kammer rechtwinklig mit dem Laserstrahl 360 mm hinter der Düse gekreuzt. Die resultierende Fluoreszenz wird senkrecht zur durch Laser und Molekularstrahl definierten Ebene von einer abbildenden Optik, bestehend aus einem konkaven Spiegel und zwei plankonvexen Linsen, gesammelt. Die resultierende Dopplerbreite in diesem Aufbau beträgt 15 MHz (FWHM). In einigen Experimenten betrug die Dopplerbreite 25 MHz, wegen einer etwas anderen Anordnung des optischen Systems. Die integrierte molekulare Fluoreszenz wird von einer Photomultiplierröhre detektiert, deren Ausgabe von einem Photonenzähler diskriminiert und digitalisiert und zur Datenaufzeichnung und -verarbeitung an einen PC übertragen wird. Die relative Frequenz wird mit einem kalibrierten quasi-konischen Fabry-Perot-Interferometer mit einem freien Spektralbereich (FSR) von ca. 150 MHz bestimmt. Die absolute Häufigkeit wird durch Aufzeichnen des Jodabsorptionsspektrums und Vergleich der Übergänge mit den tabellarischen Linien bestimmt.